Selepas peristiwa bencana di New York dengan The Avengers, Steve Rogers, aka Captain America tinggal dengan tenang di Washington, DC dan cuba menyesuaikan diri dengan dunia moden. Tetapi apabila rakan sekerja S.H.I.E.L.D. diserang, Steve terlibat dalam rangkaian tipu daya yang mengancam untuk meletakkan dunia dalam risiko. Bergabung tenaga dengan Black Widow, Captain America bergelut untuk mendedahkan konspirasi yang semakin meluas sambil melawan pembunuh profesional yang dihantar untuk mendiamkannya pada setiap masa. Apabila skop penuh plot jahat itu didedahkan, Captain America dan Black Widow meminta bantuan sekutu baharu, Falcon. Walau bagaimanapun, mereka tidak lama lagi mendapati diri mereka menentang musuh yang tidak dijangka dan menggerunkan—Winter Soldier.