Sinistere figuren uit Magano, een parallelle wereld van het kwaad, vallen de mensenwereld binnen. Exorcisten drijven deze onzuiverheden uit om de wereld ertegen te beschermen. Enmado Rokuro heeft alles wat nodig is om een ​​exorcist te zijn, maar is niet geïnteresseerd totdat een orakel hem de benaming 'Twin Star Exorcist' geeft, die bedoeld is voor getrouwde exorcisten. Adashino Benio, die deze benaming tegelijkertijd met Rokuro ontving, heeft het tot haar levensdoel gemaakt om alle onzuiverheden in de wereld uit te drijven. Als Twin Star Exorcists worden ze altijd geconfronteerd met nieuwe gevaren.