Mostri grotteschi noti come Impurità abitano Magano, un mondo parallelo al nostro presente. Gli esorcisti purificano queste apparizioni malvagie per proteggere la gente. Rokuro Enmadou non desidera diventare un esorcista, anche se ha il talento per esserlo, ma un oracolo gli attribuisce il titolo di "Twin Star Exorcist," nome conferito agli esorcisti sposati. Benio Adashino, la ragazza che riceve il titolo assieme a Rokuro, è determinata a esorcizzare tutte le Impurità dal mondo. I due si trovano coinvolti sempre di più in battaglie come i Twin Star Exorcist, e quando vede Benio combattere con il desiderio di diventare più forte, Rokuro è costretto ad affrontare la debolezza con cui ha convissuto dai tempi della Tragedia di Hiinatsuki. Ora che il suo sguardo è nuovamente rivolto alla battaglia, grazie a Benio, Rokuro decide di combattere come esorcista e i Twin Star Exorcist affronteranno le più potenti Impurità insieme!